Фонд рукописей и документов формируется с 1987 года. К настоящему моменту в нем хранится около более 20 тыс. единиц хранения. В отдельные фонды выделено и описано 154 архива, переданных в дар самими кинематографистами, их родственниками и знакомыми, либо купленных музеем у фондодержателей. Около 30 архивов находятся в стадии обработки. Для единичных поступлений выделен особый фонд, в котором хранятся такие раритеты, как первый автограф песни «Темная ночь» Никиты Богословского или рукопись Тонино Гуэрра — либретто фильма «Лев с седой бородой» Андрея Хржановского.

Коллекционные описи охватывают следующие разделы: творческие материалы (проза, сценарии, статьи, лекции, мемуары, дневники, записные книжки, различные записи творческого характера); биографические материалы (личные документы, справки, удостоверения, договоры, наградные документы); переписка служебная и личная; вспомогательные материалы для творческой работы; материалы известных лиц, отложившиеся в личном архиве; материалы о фондообразователе; редкие автографы.

В фонде представлены практически все кинематографические профессии: режиссеры (среди них Александр Медведкин, Михаил Каростин, Павел Петров-Бытов, Иосиф Посельский, Сергей Параджанов, Андрей Смирнов, Юлий Файт), сценаристы (Евгений Габрилович, Геннадий Шпаликов), операторы (Александр Левицкий, Леонид Косматов, Константин Венц, Абрам Кричевский), актеры (Андрей Файт, Борис Тамарин-Хмыров, Валентина Караваева, Майя Булгакова), художники кино (Яков Ривош, Белла Маневич и Исаак Каплан, Михаил Богданов); мультипликаторы (Валентина и Зинаида Брумберг, Иван Иванов-Вано, Лев Атаманов, Мстислав Пашенко, Александр Алексеев); звукорежиссеры (Александр Андриевский, Евгений Шолпо); организатор производства (Владимир Беспрозванный); монтажер (Эсфирь Тобак); музыкальный редактор (Раиса Лукина); киноведы и кинокритики (Вениамин Вишневский, Николай Лебедев, Сергея Гинзбурга, Леонид Козлов).

Созданы фонды крупнейших деятелей кино — Сергея Эйзенштейна, Всеволода Пудовкина, Бориса Михина, Григория Александрова и Любови Орловой, Романа Кармена, чьи основные архивы хранятся в РГАЛИ, куда они были переданы еще до организации Музея кино: музейные документы их не дублируют, а дополняют.